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若井 暁*; 平野 伸一*; 上野 文義; 岡本 章玄*
材料と環境, 70(12), p.491 - 496, 2021/12
福島第一原子力発電所は、2011年3月11日に発生した地震に関連する東日本大震災の影響により廃炉が進められている。事故以前から腐食に関する対策は十分に取られ、事故後も速やかに対策が立てられ、適切に管理することで大きな腐食事故事例は発生していない。一方で、事故当時に行われた海水注入や連続的に建屋内に入り込んでいる地下水との接触によって微生物の影響が継続的に発生している。この様な観点と最新の微生物腐食研究の知見から、福島第一原子力発電所で起こりうる微生物腐食リスクについて整理する。
井岡 郁夫; 岩月 仁; 栗木 良郎*; 川井 大輔*; 横田 博紀*; 久保 真治; 稲垣 嘉之; 坂場 成昭
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00377_1 - 19-00377_11, 2020/06
熱化学水素製造法ISプロセスは、大規模かつ経済性の高い水素製造法の候補の一つとして研究開発が進められている。ISプロセスの硫酸を蒸発・ガス化し、熱分解する工程の腐食環境は過酷であり、その環境に耐える機器材料にはセラミックスが用いられている。本研究は、脆性材料であるセラミックスに代わり、表面改質技術を用いて耐硫酸性と延性を兼ね備えるハイブリッド材料の開発を狙いとしている。プラズマ溶射技術とレーザー溶融処理技術の組み合わせより試作したハイブリッド材料試験片は、95%沸騰硫酸中で腐食速度0.01mm/yと良好な耐食性を示した。これは、表面に形成させた高Si濃度の耐食層が硫酸環境で酸化し、接液面にSiO
層が生成したためと考えられる。さらに、本技術による容器の製作性を確認するため、溶接部、面取り部、曲面と容器形状要素を有する容器状構造体を試作したところ、表面に形成させた耐食層に剥離等の欠陥は認められなかった。このことから、硫酸に耐食性を有し、容器形状に施工可能な表面改質手法の基本技術を確証した。
井岡 郁夫; 栗木 良郎*; 岩月 仁; 久保 真治; 稲垣 嘉之; 坂場 成昭
Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 5 Pages, 2019/05
熱化学水素製造法ISプロセスは、大規模水素製造法の候補の一つとして研究開発が進められている。ISプロセスの硫酸を蒸発・ガス化し、熱分解する工程の腐食環境は過酷であり、その環境に耐える機器材料にはセラミックスが用いられている。本研究では、脆性材料であるセラミックスを代替し得る、表面改質技術を用いて耐硫酸性と延性を兼ね備えるハイブリッド材料の開発を狙いとしている。プラズマ溶射技術とレーザー溶融処理技術の組み合わせより試作したハイブリッド材料試験片は、95%沸騰硫酸中で十分な耐食性を示した。これは、表面に形成させた高Si濃度の耐食層が硫酸環境で酸化し、接液面にSiO
層が生成したためと考えられる。さらに、本技術による容器の製作性を確認するため、溶接部,面取り部,曲面の容器形状要素を有する容器状構造体を試作したところ、表面に形成させた耐食層に剥離等の欠陥は認められなかった。
線スペクトロメトリーによる淡水中の低濃度ラジウム(Ra)同位体分析法; Powdex樹脂を用いた現地における大容量水試料の前処理及び硫酸バリウム共沈法の適用富田 純平; 阿部 琢也
JAEA-Research 2016-026, 12 Pages, 2017/03
JAEA-Research-2016-026.pdf:1.15MB
本研究では、現地において大容量の淡水試料(
170L)からRa同位体を回収する前処理法と実験室における単純な共沈法を組み合わせた線スペクトロメトリーによる淡水試料中の低濃度Ra同位体分析法を開発した。運搬する試料量を減容するための現地における前処理法として、Powdex樹脂によるバッチ法を検討し、Ra同位体の回収に必要な樹脂量は、水試料の電気伝導度から評価可能であることを明らかにした。また、Ra同位体を硫酸バリウム共沈法により回収することで、バックグラウンドを上昇させるKを96%以上除去できた。既知量のRa同位体を含む電気伝導度が異なる170Lの淡水模擬試料を本手法により分析し、分析法の妥当性を確認した。この時のRaの回収率は、平均98%、
Ra及び
Raの検出限界値は、それぞれ約0.3及び0.5mBq L
であった。
-tetraoctyl-thiodiglycolamide佐々木 祐二; 鈴木 智也; 森田 圭介; 吉塚 和治*
Hydrometallurgy, 159, p.107 - 109, 2016/01
被引用回数：5 パーセンタイル：27.46(Metallurgy & Metallurgical Engineering)新しいソフト配位原子を含む三座配位系の抽出剤を開発し、試験した。テトラオクチルチオジグリコールアミド(S-DGA)抽出剤はテトラオクチルジグリコールアミドの酸素原子をイオウに置き換えた化合物である。S-DGAは酸溶液中の銀をドデカン溶媒に比較的高い分配比で抽出可能である。そこで我々はS-DGAを用いて硝酸, 硫酸, 過塩素酸中の銀の抽出挙動を調べ、結果を示した。
寺田 敦彦; 大田 裕之; 野口 弘喜; 小貫 薫; 日野 竜太郎
日本原子力学会和文論文誌, 5(1), p.68 - 75, 2006/03
日本原子力研究開発機構では、高温ガス炉(HTTR)を用いた熱化学ISプロセスによる水素製造技術の開発を進めている。硫酸分解器は、濃硫酸を高温のヘリウムガスとの熱交換により蒸発・分解するためのISプロセス機器である。本報では、セラミックスブロック型硫酸分解器について、ブロックの強度評価と試作、及びブロックと金属フランジ間等のシール性能試験等を実施し、構造成立性に目処を得た。
福士 圭介*; 佐藤 努*; 柳瀬 信之; 湊 淳一*; 山田 裕久*
American Mineralogist, 89(11-12), p.1728 - 1734, 2004/11
シュベルトマナイトによるAs(V)収着機構が酸性条件下におけるAs(V)濃度の関数としたバッチ収着実験と結晶学的考察から検討された。シュベルトマナイトの結晶構造シミュレーションから、シュベルトマナイトのAs(V)収着のための潜在的な表面サイトは、幾つかの配位環境の異なる表面水酸基及び表面硫酸基であることが推測された。バッチ収着実験から、As(V)イオンは表面吸着硫酸基及び表面に配位する構造由来の硫酸基と選択的に配位子交換を行うことでシュベルトマナイトに収着されることが示唆された。また、As(V)は表面吸着硫酸サイトに対しては単座的に配位子交換を行い、構造由来硫酸サイトに対しては二座的に配位子交換を行うことが示唆された。さらに実験結果から見積もられた配位子交換反応の平衡定数は実験結果をうまく再現した。
石山 新太郎; 丸山 茂樹*
Journal of the Ceramic Society of Japan, Supplement, Vol.112, No.1 (CD-ROM), p.S159 - S166, 2004/05
ISプロセス用セラミックス硫酸蒸発器実機の設計検討を行うことにより、下記結論を得た。(1)ブロック型セラミックス製熱交換器のほうが、シェルインチューブ型よりセラミックス製造法の特異性並びにコンパクト性から有利である。(2)ブロック型セラミックス硫酸蒸発器熱交換部のセラミックスブロック実寸法の試作を行い、製作が可能であることを実証した。(3)セラミックス製熱交換部用セラミックス材の硫酸腐食選定試験の結果、炭化ケイ素のほうが窒化ケイ素より優れていることがわかった。(4)セラミックス製熱交換部用セラミックス素材において新規開発した反応焼結型炭化ケイ素は、平均強度が1200MPaの世界最強値を達成した。(5)同上の素材の接合試験を実施した結果、接合強度が500MPaの世界高強度接合強度を達成するとともに、硫酸蒸発器構造体の発生応力レベルに対して十分の接合強度を有していることがわかった。以上の結果から、ブロック型セラミックス製熱交換器実機の製作が近い将来において可能であるとの見通しを得た。
木村 貴海; 永石 隆二; 尾崎 卓郎; 有阪 真*; 吉田 善行
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.233 - 239, 2002/11
高温高圧水溶液(水熱溶液)は種々の地球環境において見いだすことができるが、水熱条件下でのウランの加水分解,錯形成などに関する実験的研究はきわめて少ない。水熱溶液中で金属イオンの分光測定を行うための光学セルを開発し、時間分解レーザー誘起発光分光法と組み合わせてウラン(VI)の発光特性の測定から状態分析(スペシエーション)を試みた。溶液の温度(298-473K),圧力(0.1-40MPa),pH,配位子濃度などをパラメータとして、ウラン(VI)の発光スペクトル及び発光寿命を測定し、熱力学モデル及びデータに基づいて計算した溶存種分布と比較した。発光寿命の温度依存性から、ウラン(VI)の水和イオン,加水分解種,硫酸錯体,及びフッ化物錯体の活性化エネルギーを決定した。これらの結果から、ウラン(VI)溶存種の計算に用いたモデル及びデータの妥当性を新溶存種生成の可能性とともに議論する。
谷口 直樹; 川崎 学*; 藤原 和雄*
JNC TN8400 2001-011, 62 Pages, 2001/03
JNC-TN8400-2001-011.pdf:5.67MB
自然環境で使用される金属材料の腐食が微生物の活動による影響を受ける場合のあることが知られている。高レベル放射性廃棄物処分においても、地下深部に生息する微生物や地上から持ち込まれた微生物がオーバーパックの腐食挙動に影響を及ぼすことが懸念される。そこで、本研究ではまず、腐食に影響を及ぼす代表的な微生物である硫酸塩還元菌について、オーバーパック周囲を取り囲む緩衝材の主成分であるベントナイト中における増殖挙動を調査した。人工海水とベントナイトを混合した培地での培養を行った結果、ベントナイト/水比が大きくなると硫酸塩還元菌の生菌数は低下し、約1000g/l以上ではほとんど増殖できないことがわかった。次に、保守的なケースとして硫酸塩還元菌の活性が高くなった場合を想定し、その活動によって生じるS(-II)によるオーバーパック候補材料の腐食挙動への影響を調査した。模擬地下水として人工海水を用い、分圧0.1MPaの硫化水素ガスを溶液中に吹き込み、炭素鋼、チタン、銅の浸漬試験を行い、窒素ガスを吹き込んだ場合の結果と比較した。その結果、硫化水素吹き込みによる炭素鋼の腐食への影響は小さいが、銅の腐食は数百倍以上加速されることがわかった。また、硫化水素吹き込みによるチタンの水素吸収の加速は認められなかったが、水素吸収量は純チタンと0.06%Pd入りのチタン合金で異なる値となった。
小貫 薫; 秋野 詔夫; 清水 三郎; 中島 隼人; 東 俊一; 久保 真治
JAERI-Tech 2001-032, 63 Pages, 2001/03
JAERI-Tech-2001-032.pdf:4.63MB
熱化学水素製造法ISプロセスでは、硫酸,ヨウ素,ヨウ化水素酸等の有害な薬品を使用するため、試験研究の実施に際しては安全性に対する配慮が重要である。そこで、ISプロセスの閉サイクル運転制御方法に関する研究を行うことを目的とする水素発生量毎時50NL規模の連続水素製造試験装置の製作にあたり、その設計製作仕様から装置を用いた試験内容に関して、安全性確保の観点から検討を行った。特に、連続水素製造試験装置は主要材料にガラスを用いているため装置破損防止対策及び地震等の異常時の評価と安全対策に重点をおいた。本報告書はそれらの検討結果を取りまとめたものである。
亀井 玄人
JNC TN8400 2000-030, 17 Pages, 2000/12
JNC-TN8400-2000-030.pdf:0.44MB
海水起源堆積岩中地下水の代表例として、千葉県茂原ガス田の地下水を対象に、有機炭素(TOC)および有機酸(ギ酸、酢酸、乳酸、コハク酸、プロピオン酸 、吉草酸、酪酸、フミン酸およびフルボ酸)についても濃度を測定した。その結果、TOCが22
1240MG/Lの値を示し、有機酸はコハク酸とフルボ酸のみが検出され、それぞれ5.80.58.30.3MG/Lの濃度であった。地下水の温度やSO42-濃度を考慮すると、微生物の活動によってたとえばCH
COO
+ HO = HCO + CH
のように示される反応が進行し、メタンとして滞留しているものと考える。
岩瀬 正則*
JNC TJ8400 2000-063, 78 Pages, 2000/03
JNC-TJ8400-2000-063.pdf:1.93MB
本研究は、焼却灰を介した溶融金属の酸化反応を制御し、かつそれをスラグ除染に積極的に利用する手段を確立すること最終目的としており、本年は焼却灰の主成分である複数のアルカリ硫酸塩を含む混合溶融塩の物理化学的性質、中でも融体中の酸化物イオンの物理化学的挙動を、溶融塩中のCu2+/Cu+酸化還元平衡によって調査した。2元系、3元系アルカリ金属硫酸塩中のCu2+/Cu+平衡におよぼす諸因子の影響のうち、本年度は特にガス分圧(酸素分圧、SO2分圧)について重点的に調査した。硫酸塩融体中におけるCu2+/Cu+比の酸素分圧、SO2分圧依存の関数形を提示し、その妥当性を熱力学的に検証した。さらに本年度は、高温腐食現象の機構解明の端緒として、複数のアルカリ硫酸塩を含む混合溶融塩中へCr2O3溶解実験を行った。結果から、一定温度および雰囲気において平均イオン半径、換言すれば酸素イオン活量が同じ融体は、同様の酸化物溶解挙動を示すという重要な知見が得られた。
今井 淳*
JNC TJ8400 2000-008, 196 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-008.pdf:25.25MB
放射性廃棄物の地層処分では、廃棄体オーバーパックの周囲に緩衝材としてベントナイト系材料を用いる事が考えられているが、トンネル等の地中構造物の支保に使われるコンクリートと接触することによるベントナイトの劣化が懸念されている。本調査の目的は、天然環境で長期に共存していたベントナイトとコンクリートを調査することにより、両者の相互作用によるベントナイトおよびコンクリートの変質についての知見を取得することである。今年度は、平成10年度から開始した調査の2年目として、山形県西置賜郡小国町と飯豊町境界に位置し、ベントナイト鉱床を貫通して建設され、現在廃坑となっている国道113号線の宇津トンネルで昨年度に引続き試料採取を行い、ベントナイトとコンクリートの接触面について分析・調査を行った。この結果、建設終了から30年以上経過した状況で、ベントナイトのゼオライト化、イライト化といったものは観察されず、昨年同様、コンクリートから浸出したCaイオンによる接触部近傍数mmの範囲にNa型ベントナイトのCa型化を示す可能性のあるデータが得られた。また、コンクリートについては、接触部から30mm程度までのSイオン(硫酸イオン)の浸入が確認されたが、コンクリートの物理的な劣化は確認されず、健全な状態であることを確認した。さらに、1971年1月に埋設され、2000年3月に発掘されたEXPO70タイムカプセルを収納していたコンクリート容器と充填ベントナイトの調査を行い、試料を採取した。
笹本 広; 油井 三和; Randolph C Arthu*
JNC TN8400 99-074, 84 Pages, 1999/12
東濃鉱山における原位置試験は、主に第三紀堆積岩を対象として行われている。新第三紀堆積岩中の地下水の地球化学的調査により、主に以下の点が明らかになった。地下水の起源は、降水である。深部の地下水は、還元性である。第三紀堆積岩下部の地下水は、14C年代測定から、13,000年15,000年程度の年代が推定される比較的古い地下水である。比較的浅部の地下水はCa-Na-HCO3型であるが、より深部になるとNa-HCO3型になるような深度方向での水質タイプの変化が認められる。上記の様な地球化学的特性を示す東濃鉱山の第三紀堆積岩中の地下水に関して、地下水の起源と地下水-岩石反応の進展を考慮した地球化学平衡モデルをもとに、地下水水質のモデル化を試みた。その結果、土壌中での炭酸分圧の値、岩体中での以下の鉱物を平衡と仮定することで地下水のpH、Ehおよび主要イオン(Si, Na, Ca, K, Al, 炭酸および硫酸)濃度について、実測値をほぼ近似することができた。・土壌中での炭酸分圧: logPco2 = -1.0・岩体中での平衡鉱物:玉随(Si濃度)、アルバイト(Na濃度), カオリナイト(Al濃度), 方解石(Caおよび炭酸濃度), 白雲母(K濃度), 黄鉄鉱(硫酸濃度、Eh)しかしながら、東濃サイトの地質情報は、地下水水質形成モデルを構築する上で必ずしも十分であるとは言えない。特に、より詳細な鉱物データ(たとえば、斜長石、粘土鉱物や沸石に関する詳細なデータなど)は、モデルを改良する上で必要である。したがって、モデルの中で考慮する主要な反応については、再検討する必要があるかもしれない。本報告書では、代替モデルの一つとして、室内での岩石-水反応試験結果をもとにイオン交換平衡定数を求め、イオン交換反応を考慮した地下水水質のモデル化も試みた。しかしながら、イオン交換反応を考慮したモデルについては、今後さらに検討を要する。
西山 直紀*; 二川 正敏; 井岡 郁夫; 小貫 薫; 清水 三郎; 衛藤 基邦; 奥 達雄*; 倉部 誠*
材料, 48(7), p.746 - 752, 1999/07
熱化学水素製造ISプロセスの硫酸濃縮・蒸発工程で使用可能な容器材料及び皮覆材料として期待される、数種のセラミックス材料に対して沸騰濃硫酸環境における耐食性評価を行った。最大1000時間の沸騰硫酸中で浸漬試験を行った後に、質量変化、強度変化を調べるとともに、微小押し込み試験による腐食表層部の力学特性について調べた。その結果、(1)Si-SiC,SiCは防食皮膜として機能するシリカ皮膜の形成により優れた耐食性を示すこと、(2)腐食層厚さ及び皮膜厚さを微小押し込み試験により求まる力学特性変化点から評価できること、(3)SiN及びAlOの腐食後強度劣化を微小押し込み試験から得られた腐食層厚さと固有の破壊靱性値より非破壊的に評価できること、を明らかにした。
井岡 郁夫; 小貫 薫; 二川 正敏; 栗木 良郎*; 名越 正泰*; 中島 隼人; 清水 三郎
硫酸と工業, 52(4), p.1 - 6, 1999/04
95wt%硫酸及び50wt%硫酸の沸騰環境におけるFe-Si合金の腐食挙動を調べた。合金の耐食性は、硫酸組成に応じて特定のSi含有量にて急変した。合金を不動態化するために必要な臨界組成は、95wt%硫酸では9-10%Si,50wt%硫酸では12-15%Siの範囲に存在する。耐食性合金表面に形成される酸化皮膜をオージェ分光及びX線回折により調べた結果、皮膜は非晶質のSiOから成り、酸化性の95wt%硫酸中で生成する場合はSを含み、還元性の50wt%硫酸中で生成する場合はSを含まないことが判明した。皮膜成長速度は、母材のSi含有量と硫酸濃度に大きく依存した。
and AnO
Species in Geologic EnvironmentsChoppin, G. R.*; Bronikowski, M.*; Chen, J.*; Byegard, J.*; Rai, D.*; 油井 三和
JNC TN8400 99-012, 155 Pages, 1999/01
本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環として、V価およびVI価のアクチニド化学種(AnO
and AnO
)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物錯体の他、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸及びリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。Born equationによる安定度定数(log
)の推定、Pitzer parameterの検討、酸化還元反応の電位および平衡定数の検討も併せて行った。
Rai, D.*; Rao, L.*; Weger, H. T.*; GREGORY R.CHOPPI*; 油井 三和
JNC TN8400 99-010, 95 Pages, 1999/01
本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環で、111価のアクチニドPu(III)、Am(III)およびCm(III)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸およびリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。また、個別の元素に対して信頼できるデータがない湯合、アクチニド111価間での化学的類似性を考慮したデータ選定を行っている。本研究では主にPitzerイオン相互作用モデルを用いて、25度C、イオン強度0におけるこれらの錯体および化合物の熱力学定数を整備した。
井岡 郁夫; 森 順二*; 加藤 千明; 二川 正敏; 小貫 薫
日本金属学会誌, 63(5), p.609 - 612, 1999/00
高シリコン鋳鉄は、硫酸中で良好な耐食性を示す。耐食性の発現機構を調べるため、沸騰硫酸下で生成したFe-Si合金の耐食皮膜の特性を調べた。試験片は、Fe-20%Si合金を用い、50%及び95%の沸騰硫酸に浸せきした。50%硫酸の皮膜表面は金属光沢を、95%硫酸では金属光沢のない黒褐色を示した。オージェ電子分光法により、皮膜の組成は50%硫酸ではSiとO、95%硫酸ではSi,O,Sから成ることがわかった。皮膜の生成速度は、95%硫酸の方が50%硫酸より一桁程度速かった。また、X線光電子分光法により50%硫酸の皮膜はSiOであり、95%硫酸の皮膜はSiOとSiOであることがわかった。95%硫酸の皮膜中のSは分子状のままで存在する硫酸分子のSへの還元反応により生成されたもの、被膜の生成速度の違いは被膜自体の緻密さによるものと考えられる。
